Աղայանի մանկական բանաստեղծություններից շատերը («Արեգակ», «Առավոտը գյուղում», «Ճախարակ» և այլն) այժմ էլ զարդարում են դպրոցական դասագրքերը: Նրա ամենահայտնի արձակ երկերն են «Արություն և Մանվել», «Երկու քույր» վեպերը:
Հայ հեքիաթագրության լավագույն նմուշներից են Աղայանի «Անահիտը», «Արեգնազանը», «Հազարան բլբուլը», «Վիշապին հաղթողը», «Եղեգնուհին»:
Աղայանը I–IV դասարանների համար կազմել է «Ուսումն մայրենի լեզվի» դասագրքերը. նրա կազմած այբբենարանով շուրջ 40 տարի դասավանդել են հայկական դպրոցներում:
Ղազարոս Աղայանը սկզբնական կրթությունն ստացել է ծննդավայրում, ապա մեկ տարի սովորել է Թիֆլիսի Ներսիսյան դպրոցում, այնուհետև զբաղվել է ինքնակրթությամբ: Դասավանդել է Ախալցխայի, Ալեքսանդրապոլի, Երևանի, Շուշիի դպրոցներում: 1861–62 թթ-ին եղել է գրաշար Թիֆլիսում, 1862–67 թթ-ին՝ Մոսկվայում և Սանկտ Պետերբուրգում: 1867 թ-ին վերադարձել է հայրենիք. նշանակվել է Էջմիածնի տպարանի կառավարիչ, 1869–70 թթ-ին խմբագրել է «Արարատ» ամսագիրը:
Ձերբակալվել է ազգայնականության մեղադրանքով և մինչև կյանքի վերջը եղել ցարական ժանդարմերիայի հսկողության տակ: Աղայանը 1900-ական թվականներին Թիֆլիսում Հովհաննես Թումանյանի ստեղծած «Վերնատուն» գրական խմբակի եռանդուն անդամներից էր, նրա նահապետը: